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技術(shù)資訊

光化學反應器允許微調(diào)反應條件,以精確控制光點擊反應

2025-05-22 10:42:12

都柏林大學學院的鮑曼研究小組與Almac Sciences合作,利用光點擊化學(一個相對欠發(fā)達的合成領域)合成了結(jié)構(gòu)多樣的富氮支架,這些支架與制藥行業(yè)息息相關(guān)[1]。尤其值得注意的是,他們通過使用連續(xù)流光化學反應器實現(xiàn)了對反應條件的精準控制,光的波長和功率均可調(diào)節(jié),從而實現(xiàn)了精妙的、色選擇性的合成序列。

圖 1:將四唑轉(zhuǎn)化為三環(huán)吡唑或苯并三氮卓類物質(zhì)的一般方案

1:將四唑轉(zhuǎn)化為三環(huán)吡唑或苯并三氮卓類物質(zhì)的一般方案

光的力量:精準的反應控制實現(xiàn)色選擇性

為了生成進行光點擊反應的關(guān)鍵構(gòu)建塊,需要用NBS對芐基甲基進行單官能化。盡管此前已有報道在流動模式下進行光溴化反應[2, 3],但由于底物中還含有對光不穩(wěn)定的四唑,因此必須嚴格控制反應條件。在本例中,將四唑底物(0.1 M MeCN,含1.5當量NBS,停留時間20分鐘)通過配備高功率UVA LED(365 nm,輸入功率100 W)的連續(xù)流光反應器,確保了所需的單溴化產(chǎn)物選擇性生成,且未觀察到四唑的降解或二溴化反應(圖2)。

圖 2:在高功率 UVA LED (365 nm) 存在下,NBS 對芐基甲基的功能化

2:在高功率 UVA LED (365 nm) 存在下,NBS 對芐基甲基的功能化

光點擊反應:一種尚未開發(fā)的反應范式

在完成所需炔烴或烯烴的溴化和安裝后,研究重點轉(zhuǎn)向四唑環(huán)的光化學降解,生成關(guān)鍵的腈亞胺,該腈亞胺隨后與烯烴、炔烴和芐胺發(fā)生環(huán)化反應。本研究使用連續(xù)流光化學反應器中配備低通濾光片的可調(diào)中壓汞燈(輸入功率設置為137 W)。該裝置可以快速篩選反應變量,例如溶劑、停留時間和底物范圍,從而最大限度地減少起始原料的降解和副產(chǎn)物的生成。值得注意的是,汞燈發(fā)射的高強度UVC光足以使四唑碎裂,形成光點擊過程所需的腈亞胺。而且,在撰寫本文時,市場上還沒有高強度的UVC LED,因此汞燈/濾光片的組合非常有價值。

使用烯丙基醚系鏈可以快速生成三環(huán)吡唑,其中一些含有嵌入的苯并惡嗪和苯并惡嗪辛基。這些骨架是非平面的,因此可能引起藥物化學家的興趣。使用束縛的烯丙基仲胺可以形成更不尋常的苯并三氮雜卓類結(jié)構(gòu),這些結(jié)構(gòu)在生物活性方面相對未知[4–6]。

光化學作為構(gòu)建特殊骨架的工具

雖然用含有烯丙基醚類物質(zhì)的四唑底物處理可以得到預期的三環(huán)吡唑,但一些獲得的骨架難以通過熱方法制備。含有烯丙基胺的底物得到了意料之外的苯并三氮雜卓類化合物。這一偶然的發(fā)現(xiàn)為苯并三氮雜卓類化合物在藥物研發(fā)中的探索開辟了新的途徑,因為此前僅有的關(guān)于此類骨架的其他報道是其氧化類似物[7]。

總體而言,由于能夠改變模塊內(nèi)的光源,使用連續(xù)流光化學反應器可以對光化學反應條件進行精細控制。反應條件易于調(diào)整,能夠在光不穩(wěn)定基團存在的情況下對分子的某一部分進行功能化(也稱為色選擇性),從而確保能夠獲得特定的功能。在這種情況下,能夠在LED和汞燈之間切換意味著可以針對特定的功能組,并調(diào)節(jié)反應結(jié)果。最后,將汞燈與濾光片結(jié)合使用,可以使用UVC光,這是市面上其他LED無法提供的。

Structurally Diverse Nitrogen-Rich Scaffolds via Continuous Photo-Click Reactions (D. Cronly, M. Smyth, T. S. Moody, S. Wharry, J. Bruno-Colmenarez, B. Twamley and M. Baumann, Org. Lett., 2024, ASAP). https://doi.org/10.1021/acs.orglett.4c03953 


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標簽: 光點擊反應
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